Adams gia nhập Arsenal như một học viên vào năm 1980. Ba năm sau anh có trận đấu ra mắt đối đầu với Sunderland ở First Division, bốn tuần sau sinh nhật lần thứ 17 của anh. Thật khó để có một khởi đầu tốt đẹp - Adams là một phần nguyên nhân cho trận thua 2-1 trên sân nhà - nhưng anh đã sớm tìm thấy phong độ đỉnh cao của mình. Adams trở thành cái tên quen thuộc của đội hình Arsenal ở mùa giải 1985-86.Tám tháng sau khi giành được huy chương đầu tiên ở trận chung kết League Cup 1987 khi đánh bại Liverpool với tỷ số 2-1 trên sân vận động Wembley, Adams trở thành đội trưởng trẻ nhất trong lịch sử của Arsenal ở tuổi 21 vào ngày 1 tháng 1 năm 1988.[3] Đó là vị trí anh đã nắm giữ trong suốt 14 năm cho đến khi nghỉ hưu.

Anh là thủ lĩnh của bộ Tứ Vệ nổi tiếng, xây dựng được sự thấu hiểu với những người bạn đồng đội là trung vệ Steve Bould và các hậu vệ cánh Lee Dixon và Nigel Winterburn. Dưới thời George Graham bộ Tứ này đã nổi tiếng về sự kỷ luật trong sử dụng bẫy việt vị. Ở góc độ cá nhân, thật khó có thể nghĩ ra một cái tên trung thành hơn, dũng cảm hơn và truyền được nhiều cảm hứng cho đồng đội hơn anh trong lịch sử Arsenal.

Kỷ luật của Adams ở hàng phòng ngự được coi là nhân tố chính giúp Arsenal giành được chức vô địch League Cup 1986-87 và sau đó là hai lần vô địch First Division; lần đầu là mùa giải 1988-89 sau khi thắng Liverpool ở trận đấu cuối cùng của mùa giải, lần thứ hai là ở mùa giải 1990-91, chỉ thua một trận ở mùa giải đó.

Mùa giải 1992-93 Adams đã lập nên một kỷ lục khi là đội trưởng của CLB đầu tiên giành cú đúp vô địch League Cup và FA Cup,[4] nâng cao cúp vô địch European Cup Winners' Cup một năm sau đó. Mặc dù có được những thành công như vậy, nhưng cuộc chiến với chứng nghiện rượu, bắt đầu từ giữa thập niên 80, ngày càng tàn phá cuộc sống của anh như việc anh được báo cáo thường xuyên tham gia vào chiến đấu ở các hộp đêm. Vào ngày 6 tháng 5 năm 1990, Adams đâm chiếc Ford Sierra của anh vào một bức tường ở Rayleigh và khi kiểm tra nồng độ rượu trong máu thì nồng độ rượu nhiều hơn bốn lần giới hạn cho phép. Ngày 19 tháng 12 cùng năm đó, tại Southend Crown Court[5], anh bị bắt giam bốn tháng (được trả tự do khi thực hiện được một nửa bản án vào ngày 15 tháng 2 năm 1991) nhưng sau khi được thả, chứng nghiện rượu lại tiếp tục và gây ra nhiều sự cố, bao gồm việc chơi suốt một trận đấu ở mùa giải 1993-94 mặc dù đang say rượu, rơi xuống cầu thang và cần 29 mũi khâu ở đầu, bắn vào bình chữa cháy và làm bùng phát ngọn lửa trong phòng vệ sinh dành cho người khuyết tật với đồng đội Ray Parlour tại Pizza Hut ở Hornchurch, nơi mà họ đang bị chế giễu bởi những người ủng hộ của các CLB đối thủ.

Vào ngày 14 tháng 9 năm 1996, Adams thừa nhận với công chúng rằng anh là một người nghiện rượu, sau khi tìm cách chữa trị, anh tìm được sự hứng thú khi trở về với giáo dục và cố gắng học piano. Anh trở thành một trong những người nghiện rượu phục hồi nhanh ở Anh;[6] trận chiến với rượu được trình bày chi tiết trong cuốn tự truyện của anh, Addicted, được phát hành vào tháng 5 năm 1998 để đánh dấu sự kiện quan trọng này.[6]

Sự phục hồi của anh được giúp đỡ một phần không nhỏ bởi sự xuất hiện của Arsène Wenger trên cương vị huấn luyện viên của Arsenal vào tháng 10 năm 1996. Vị huấn luyện viên người Pháp tập trung vào chế độ ăn uống và lập kế hoạch để giúp Adams chống lại thói quen cũ trong khi vẫn để cho người đội trưởng của Arsenal thể hiện nhiều hơn trên sân cỏ. Wenger đã cải cách chế độ ăn uống của CLB và lối sống của các cầu thủ. Wenger đã giúp Adams sau lời thú nhận của anh về vấn đề nghiện rượu, và sự cải tiến trong chế độ ăn uống đã giúp cho sự nghiệp của anh kéo dài thêm nhiều năm nữa. Adams đã đáp lại sự thấu hiểu của huấn luyện viên dành cho anh một cách hậu hĩ, anh là đội trưởng đưa CLB giành hai cú đúp vô địch Premiership và FA Cup vào mùa giải 1997-98 và 2001-02; anh là cầu thủ duy nhất trong lịch sử của bóng đá Anh làm đội trưởng một đội bóng giành danh hiệu ở giải đấu cao nhất nước Anh trong ba thập kỷ khác nhau.[7]

Trong khi Graham thích tập trung vào một vị trí, Wenger khuyến khích Adams chơi rộng hơn. Anh đã phát triển mạnh mẽ, thể hiện sự đỉnh đạc trong kiểm soát bóng, phát động tấn công từ phía sau và dâng cao khi có thể. Điều đó được thể hiện rõ ràng nhất vào những ngày cuối của mùa giải 1997-98 khi Adams, nhận bóng từ đường chuyền loại bỏ tất cả hàng phòng ngự đối phương của Bould, đã tung cú sút đầy uy lực vào góc của khung thành Everton giúp Arsenal giành ngôi vô địch giải Ngoại hạng. Màn ăn mừng của Adams trước khán đài North Bank vẫn là một khoảnh khắc mang tính biểu tượng trong lịch sử lâu đời của Arsenal.

Vào tháng 8 năm 2002, ngay trước khi bắt đầu mùa giải 2002-03, Adams giã từ bóng đá chuyên nghiệp sau sự nghiệp kéo dài gần 20 năm, trận đấu cuối cùng của anh là trận đấu cuối cùng của mùa giải trước trên sân nhà tiếp đón Everton (trận chung kết FA Cup năm 2002 là một ngoại lệ khi diễn ra trước vòng đấu cuối cùng của giải vô địch). Anh đã chơi 668 trận cho Arsenal (chỉ có David O'Leary là chơi nhiều hơn con số đó) và là đội trưởng thành công nhất trong lịch sử CLB. Chiếc áo số 6 mà Adams mặc thì không được sử dụng cho đến mùa giải 2006-07, khi nó được trao cho Philippe Senderos.

Ngay trước khi tuyên bố giã từ sự nghiệp cầu thủ, Adams đã ứng cử để trở thành huấn luyện viên của Brentford (đội bóng vừa bỏ lỡ cơ hội thăng hạng lên chơi ở Division One) sau sự từ chức của Steve Coppell, nhưng sự đề nghị của anh đã bị từ chối.[8]

Biệt danh Mr. Arsenal, anh đã được tôn vinh bởi trận đấu trước Celtic vào tháng 5 năm 2002 với nhiều huyền thoại của Arsenal, bao gồm Ian Wright, John Lukic và các thành viên còn lại trong bộ tứ vệ huyền thoại, Dixon, Winterburn và Bould. Trận đấu kết thúc với tỉ số 1-1 với Lee Dixon, trong lần xuất hiện cuối cùng cho The Gunners, đã ghi bàn.Vào tháng 3 năm 2003, chỉ bảy tháng sau khi giã từ sân cỏ, tờ BBC Sport đã nói rằng Adams là cựu cầu thủ của Arsenal nếu như trở về khoác đội bóng thì sẽ giúp cho đội bóng hưởng lợi nhiều nhất từ sự trở về này.[9]

Năm 2004, Adams có tên trên Bức tường Danh vọng của bóng đá Anh nhằm để tôn vinh tầm ảnh hưởng của anh trong các trận đấu ở nước Anh, và năm 2008 anh đứng thứ ba trong cuộc bầu chọn 50 Pháo thủ xuất sắc nhất mọi thời đại trên website chính thức của CLB.

Một bức tượng của Adams đã được đặt bên ngoài sân vận động Emirates trong lễ kỷ niệm 125 năm thành lập CLB vào ngày 9 tháng 12 năm 2011. Huấn luyện viên Herbert Chapman và tay săn bàn xuất sắc nhất mọi thời đại của Arsenal Thierry Henry cũng được bất tử với hình tượng được đặt bên ngoài sân vận động.[10]